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源项对FLEXPART模式模拟福岛核事故放射性物质长距离传输的影响

归档日期:06-22       文本归类:放射性烟云      文章编辑:爱尚语录

  收稿日期: 2015-11-03; 网络预出版日期: 2016-05-06资助项目: 国家科技重大专项-CAP1400安全审评关键技术研究项目2013ZX06002001作者简介: 吴保见,男,1991年出生,硕士研究生,主要从事大气污染扩散模式及遥感应用研究。/div>

  作者简介: 吴保见,男,1991年出生,硕士研究生,主要从事大气污染扩散模式及遥感应用研究。/div: 对包括拉格朗日粒子模式在内的大气扩散模式,提供准确的源项有助于获取更好的模拟结果。以日本福岛核电站2011年3月发生的核泄漏事故为研究对象,采用日本原子能机构Terada源项以及挪威大气研究所Stohl源项,利用FLEXPART(FLEXible PARTicle dispersion mode)模拟了放射性物质Cs在全球大气中扩散传输的过程,并利用大气辐射监测数据讨论了基于两种源项模拟烟云的时空分布特征,探讨了源项对模拟结果的不确定性影响。结果显示:Terada源项及Stohl源项之间释放总量、释放速率、释放高度等虽然略有差别,但总体趋势描述相似,使得基于两源项的模拟烟云的扩散过程及影响区域基本一致。两模拟烟云在中纬度西风带作用下,均表现为自西向东扩散,经过太平洋、美洲大陆、欧洲,最后在整个北半球传输。基于两源项在亚洲-太平洋及北美大陆等近距离的模拟烟云的首次到达时间与首次监测时间吻合度较好,在全球尺度上基于Stohl源项的模拟在首次到达时间方面表现更优。其次,基于两源项进行全球尺度的模拟,近距离站点的模拟效果优于远距离站点模拟效果,且基于Stohl源项的模拟精度较好,Terada源项可能存在低估。另外模式进行全球尺度的模拟时,针对不同粒子数目对模拟结果的影响进行了分析,发现粒子数目的多寡对模拟精度有所影响,也影响模拟烟云扩散后期的疏密程度。Influences of Source Term on Long-Range Transport of Radionuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Accident with FLEXPART Model1 Institute of Remote Sensing and Digital Earth Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101

  2011年3 月11 日,由地震引发的海啸导致日本福岛第一核电站发生核泄漏,使其成为继1986年切尔诺贝利之后的第二个七级事故。福岛核事故排放大量放射性物质进入大气,其放射性对居民健康、生态安全等造成严重威胁。事故发生后,中日及欧美等国以及联合国全面禁止核试验条约组织筹委会(Comprehensive nuclear-Test-Ban TreatyOrganization,以下简称CTBTO)等国际组织先后开展了环境监测,相关研究学者也进行了大量关于后果评价、关键核素的源项反演等方面的工作(Ryan,2012)。大气扩散模式是研究放射性核素在大气中扩散、沉降等过程的一种重要方法,其模拟结果可以为应急防护措施的制定、评估放射性的危害等提供强有力的支撑。过去几十年,相继发展了数十个大气扩散模式用于放射性物质的扩散、沉降研究,其中拉格朗日模式被广泛应用于福岛核事故放射性物质的长距离传输等研究中,以FLEXPART(FLEXible PARTicle dispersion mode)、HYSPLIT(Hybrid Single Particle LagrangianIntegrated Trajectory model)、NAME(NumericalAtmospheric dispersion Modeling Environment)等模式使用较多(Stohlet al.,2012;Arnoldet al.,2015;Draxleret al.,2015;Leadbetteret al.,2015)。拉格朗日模式与欧拉模式相比,其在复杂地形和非稳定流体条件下的预测表现较好,并且模式的数学处理方便,不存在闭合问题。但模式模拟过程涉及的参数较多,带来了诸多不确定性,其中较为重要的因素是源项的不确定性以及气象驱动的不确定性(Angevineet al.,2014)。

  源项作为模式模拟的不确定性来源之一,其排放速率、高度、总量等对放射性物质的大气扩散、沉降等结果具有重要的影响(Morinoet al.,2011;Korsakissoket al.,2013)。特别地,福岛作为一个重大的核事故案例,准确的源项以及大量的监测信息为大气扩散模式的应用与发展提供了现实有力的支撑。福岛核事故后,国内外研究学者均对福岛释放源项进行了估算(Chinoet al.,2011;王海洋等,2011;陈晓秋等,2012;Linet al.,2015),但由于事故过程的复杂性、反演方法的局限性等因素,福岛大气释放源项的估算一直没有获得统一可接受的结果。在福岛核素的大气扩散传输等相关研究中,国内外研究学者采用较多的是日本原子能机构(Japan Atomic Energy Agency,以下简称 JAEA)中Chinoet al.(2011)、Katataet al.,2012a(2012b)、Teradaet al.(2012)相继反演与完善的源项,以及挪威大气研究所Stohlet al.(2012)反演的源项。源项对大气扩散模式模拟结果的影响研究目前开展较少,Marzo(2014)对Katataet al.(2012a,2012b)反演源项的释放高度等参数进行了敏感性分析,显示释放高度变化会影响到模拟沉降区域的变化。Christoudias and Lelieveld(2013)基于大气化学模式EMAC(ECHAM5/MESSy Atmospheric Chemistrymodel)针对福岛核事故采用Chinoet al.(2011)反演的源项(131Ⅰ)进行了敏感性分析,模拟结果显示131Ⅰ 释放总量扩大五倍直接造成受污染区域的扩大。

  源项对于模式模拟有直接影响,但人们对源项的不确定性在模式模拟过程中的传递及累积程度的认识并不十分清晰。为了更好地利用大气扩散模式开展福岛核事故对大气环境的影响进行评估,并对其他类似研究提供一些认识,本研究基于两种释放源项,Teradaet al.(2012)与Stohlet al.(2012)反演的福岛放射性物质137Cs 的释放源项(以下简称为Terada 源项和Stohl 源项),利用FLEXPART模式,对两种源项模拟烟云的时空分布、扩散特征进行对比,探讨源项对大气扩散模式模拟结果不确定性的影响。

  FLEXPART 模式是由挪威大气研究所开发的一种拉格朗日粒子扩散模式(Stohlet al.,2011),可计算点、线、面或体释放源释放的污染粒子在中尺度及大尺度区域的传输、扩散、沉降和放射性衰减等过程。FLEXPART 前向模拟可获得污染物传输、扩散轨迹,后向模拟可获得对固定点有潜在影响的排放源区分布或驻留时间(也称敏感性系数或印痕函数)(蔡旭晖等,2008)。FLEXPART 从最初仅用于计算点源污染的长距离、中尺度空气污染扩散,如今已发展为一个对大气传输模拟和分析的综合工具,它的应用领域也从空气污染扩散扩展到诸如突发事故(Gaheinet al.,2013;Marandinoet al.,2013)、全球水循环(Sakamotoet al.,2011)及物质传输(Weaveret al.,2014)等其他领域。

  拉格朗日粒子扩散模式运用随体粒子描述污染物浓度的分布及其变化特征,把污染物当作粒子,大量标记的质点释放作为污染物的释放,FLEXPART 模式作为其中的一种,同样运用相同的方式进行。源项作为FLEXPART 模式重要的输入参数,需要明确释放源的释放物质及其特性、释放速率等。在某些释放事件的整个过程中释放速率并不是恒定不变的,而在其中某段时间内的释放速率可看作是均匀释放,所以整个释放过程就可以划分成若干个匀速释放的时间段。FLEXPART 模式的源项输入,可设置多个匀速释放的时间段,在每个时间段内需要确定释放的起止日期与时间、释放源的位置、释放的高度范围、释放的量以及释放的粒子数目。

  FLEXPART 模式的核心是大气污染物的源汇关系,污染物的粒子轨迹的运算主要采用 “零加速度”方案(Stohlet al.,2011),即

  其中,t是时间;Δt是时间的增量;X是污染物粒子的位置矢量;v是风矢量,是由网格尺度分量v、湍流脉动分量vt和中尺度风脉动分量vm共同组成,即v=v+vt+vm。

  湍流脉动分量通过朗格文方程进行计算。风矢量湍流脉动分量vt的参数化过程是基于一个马尔可夫过程的朗格文方程的假设进行的:

  其中,a为漂移项,b是扩散项,a、b都是粒子位置、湍流速度和时间的函数;dWj是平均值为0和微增量为dt的维纳过程(Wiener process)中的一个微增分量。

  模式在时刻Tc处的输出浓度CTc是在时间段[Tc− ΔTc/ 2,Tc+ ΔTc/ 2]内计算浓度的均值。为了求解平均浓度,在ΔTc时间段内以ΔTs为浓度计算的积分步长,划分成N= ΔTc/ ΔTs步数,则

  其中,N是网格单元包含的粒子数目,ΔTc与ΔTs均为模式输入参数。ΔTs越小,积分步数就越多并且得到的平均浓度就会越准确。

  一个网格单元在时刻ΔTs的浓度CTs由该网格单元内所有粒子的质量分数和网格单元体积V决定,即

  其中,mi是第i个粒子的质量,fi是第i粒子的相对于格网单元的质量分数。质量分数的确定与粒子位置和输出网格的经、纬向距离(Δx,Δy)有关,如图 1粒子位于边长为(Δx,Δy)的阴影矩阵中心。通常,阴影区域覆盖4 个网格单元,每个网格都接收到一部分粒子质量,粒子对所处网格单元的质量分数fi就是覆盖所处网格的阴影面积所占整个阴影面积的比例。

  FLEXPART 中还涉及到边界层高度、摩擦速度、奥布霍夫长度等边界层参数的参数化过程、湿对流、污染粒子的干湿沉降及放射性衰减等过程。详细的参数化方案可参考模式的技术文档(Stohlet al.,2011)。

  源项资料主要包括释放种类、释放速率、释放高度等内容,是模式重要的输入参数。本研究采用的两种源项方案介绍如下。

  Stohl 源项:挪威大气研究所的Stohlet al.(2012)利用源反演算法结合不同类型的全球性地面监测数据以及FLEXPART 模式对源项进行反演,随后并进行了优化。Stohl 源项排放总量为36.6PBq,释放时间为3 月11 日至4 月20 日,每3 h一个释放速率,释放高度分为3 层(如图 3)。Christoudias and Lelieveld(2013)利用Stohl 源项对福岛核事故放射性物质的全球尺度的大气扩散和沉降状况进行了研究。

  从图 2和图 3看出,两源项在早期的三个峰值对应核事故中发生的三次爆炸过程,在整个过程也都呈现早期波动性高释放、后期平稳低释放特点。Stohl 源项基于FLEXPART 模式及全球性尺度监测数据反演获得(Stohlet al.,2012),而Terada 源项基于WSPEEDI-II 模式及区域尺度监测数据反演得到(Teradaet al.,2012),不同的数据及反演方式使得两者在释放总量、时间等方面存在明显差异。前者释放总量为后者的4 倍,后者释放时间比前者长10 d。Stohl 源项释放高度分三层,而Terada 释放源高度随时间在0~300 m 变动。由于Stohl 源项每3 h提供一个释放速率,其描述更显细致。

  在福岛核事故过程中,爆发性地高空喷射放射性粒子的现象并没有出现,根据放射性物质的释放方式等选取其为点源释放,位于福岛第一核电站(37.42°N,141.03°E)所处位置。参照Stohlet al.(2012),设置示踪物质137Cs 为气溶胶粒子,密度1900 kg/m3,粒子的空气动力学直径假设为服从均值0.4 μm、标准差0.3 μm 的对数正态分布。粒子干沉降速率根据粒子属性及所在格点的土地覆盖类型等决定。湿沉降分云内湿沉降和云下湿沉降两种,其中云下湿沉降系数Λ表达式为Λ=AIB,I 为降雨强度(单位:mm h−1),A 为气溶胶粒子在I =1mm h−1时的沉降系数,A=10−4(单位:h mm−1s−1),B=0.8(Marzo,2014)。为研究不同源项设置对FLEXPART 模拟结果的影响,设置了2 组试验。试验EXP-Terada、EXP-Stohl 分别以Terada 与Stohl源项作为模式的输入参数,方案如表 1所示。

  模拟时间为2011 年3 月10 日到5 月1 日,输出网格区域为(45°S~70°N,180°W~180°E),格点分辨率为0.5°(纬度)×0.5°(经度),时间分辨率为1 h,垂直方向分为100、500、1000、2000、5000、15000 m 共6 层。为了更好地与地面监测资料对比,选取模式第一层(0~100 m)输出结果进行验证分析(安兴琴等,2014)。

  福岛位于中纬度西风带(王鹏飞等,2013),在大气环流的作用下,基于两源项的模拟烟云主要从西向东扩散传输,如图 5和图 6中所呈现的基于Terada 与Stohl 两种源项下模拟的3 月11 日至5 月1 日137Cs 在研究区大气边界层内的传输扩散过程。综合图 5和图 6的结果可以看出,由于两源项的释放过程总体相似,模拟的烟云同时表现出以下特征:释放初期放射性烟云向西太平洋、白令海峡方向扩散,3 月16、17 日越过太平洋进入北美大陆,3 月22 日左右越过大西洋扩散至欧洲西北部,最终到达蒙古、中国等地,从而覆盖北半球中纬度地区。但模拟烟云在美洲大陆浓度在10−3 Bq/m3 波动,与福岛源区浓度103 Bq/m3 相比下降6 个量级,而欧亚地区浓度则更小。

  两源项之间释放总量、释放速率、释放高度等存在的差异使得模拟烟云的空间分布存在差异。如图 5和图 6,基于两源项的模拟烟云随着各自的扩散,虽然在相近时刻两模拟烟云所覆盖区域大致相似,但基于Stohl 源项的烟云浓度更高,特别是4月15 日扩散后期的两模拟烟云疏密程度存在显著差异,基于Stohl 源项的烟云更细密。两源项之间的释放总量(特别是粒子数量)之间的差异可能是造成浓度高低不同、后期烟云的疏密程度存在差异的主要原因。Stohlet al.(1998)也指出随着模拟烟云的扩散,需要更多的粒子以获得平滑的浓度场。

  德国联邦地球科学和自然资源研究所(BGR,2011)基于CTBTO 监测资料,发布了各站点首次监测到烟云到达的时间,本文采用这一套数据为研究对比的观测数据。基于两源项模拟的烟云首次到达站点的时间与观测数据对比,吻合度较好,特别是亚洲—太平洋、北美大陆地区,多数站点的两类时间差在1 d 之内,与Christoudias and Lelieveld(2013)结论基本一致。表 2为基于两源项模拟的烟云首次到达CTBTO 全部站点的时间与观测数据相差0、1、2、3、4、5、>5 d 的站点个数及无监测数据站点。由表 2可知,基于Stohl 源项的时间差别在1 天内的站点数目为21 个站,模拟准确度优于基于Terada 源项的模拟效果(14 个站)。站点首次到达时间的站点数的对比可知,利用两源项进行的全球尺度模拟,总体上,基于Stohl 源项的模拟烟云首次到达时间上表现更好。

  使用CTBTO 站点对放射性物质的监测浓度与基于两源项在站点模拟到的浓度进行统计分析,其中由于CAP15、NOP49 站点位于研究区外及JPP38站点的修正数据的可靠性等原因,分析时不采用这3 个站点数据。基于Stohlet al.(1998)利用示踪试验数据对FLEXPART 模拟效果验证研究,选取的统计指标为偏差因子FB、均方根误差NMSE以及皮尔森相关系数r。其中偏差因子FB及均方根误差NMSE计算公式分别为

  其中,N是观测与模拟对比数据的个数,P与M分别为预测平均值和观测平均值,Pi与Mi分别为模型预测值和观测值。FB为归一化数值,没有量纲,在–2 到2 之间取值,FB=0 时模型可看作理想模型。NMSE是对预测结果与观测结果总体偏差的估计,NMSE较低时说明模型在时空分布上模拟较好,NMSE较高时也不代表模型预测效果较差,NMSE与峰值关系较为密切。

  针对两次模拟,基于Stohl 源项的模拟浓度与观测浓度的统计结果FB、NMSE和r分别为0.67、50.51和0.45,基于Terada 源项的对应指标为−1.09、22.91和0.33。从统计结果看出,FLEXPART 基于Stohl 源项在全球尺度的模拟浓度与观测浓度之间的FB及r好于基于Terada 源项的模拟,而NMSE较差。图 7给出了模拟浓度与观测浓度在CTBTO 站点的散点图。由于NMSE与峰值关系较大,基于Stohl源项的模拟浓度的峰值较基于Terada 源项的模拟浓度的峰值多并且模拟浓度较大,可能是造成NMSE较大的原因。其次,从图 7中可看出基于Terada 源项模拟结果多分布于1:1 线以下,并且模拟浓度与观测浓度的之间的FB为负值,说明基于Terada 源项的模拟浓度总体偏低。由统计指标及散点图可知,FLEXPART 基于Stohl 源项在全球尺度的模拟精度较好,且基于Terada 源项的模拟结果可能存在低估。

  监测站点的137Cs 的观测浓度与基于两源项模拟的烟云浓度进行时间序列对比,选取了均匀分布在北半球的8 个CTBTO 站点JPP38、USP71、CAP17、DEP33、FRP28、KIP39、MNP45、PHP52,以及伯克利大学的UCB 站点及日本国立环境研究所Tsukuba 站点(如图 4所示),图 8和图 9给出了对比结果。在两次模拟中,日本本土JPP38、Tsukuba站点(如图 9)、太平洋地区的KIP39、UCB、USP71站点(如图 8)相对于其他远距离站点的模拟浓度与观测浓度之间差异较小,模拟浓度与观测浓度随时间的变化趋势相似。两源项模拟的远距离站点的效果都不理想,如蒙古中部的MNP45 站点(如图 8),4 月下旬模拟烟云浓度在10−8~10−7Bq/m3,而测量浓度在10−6~10−5Bq/m3,相差2 个数量级。随着时间及距离的增加,影响模式的不确定性因素增多,使得长时间、远距离模拟不确定性增大。Christoudias and Lelieveld(2013)在基于Stohl 源项模拟时指出湿沉降过程中降水时空分布的不确定性对传输结果有重要的影响。另外,模型参数设置以及结果不确定性随扩散时间的累加也会造成远距离、长时间模拟的不确定性增大。

  JPP38 及Tsukuba 站位于日本本州岛地区且距福岛核电站较近,基于两源项的模拟烟云浓度在两站点表现较好(图 9),但两站点模拟的烟云首次到达时间早于监测的首次到达时间。同时发现图 9结果中,在两次模拟中站点Tsukuba 在3 月17 日以及站点JPP38 在3 月17~19 日没有模拟到放射性物质。这两个时间所用到的气象输入要素如图 10所示,3 月17~19 号日本天气系统为高低压交接系统向高压系统发展,日本主导风向为西风(西南风)。两站点分别位于福岛核电站南部约170 km 及西南部约215 km 的位置,0.5°(纬度)×0.5°(经度)的GFS 气象驱动有可能忽略局地尺度的天气系统,使得站点没有模拟到放射性物质。气象驱动数据作为模拟时的另一个不确定性因素对模拟结果的影响需要进一步的研究。

  在3.1 节中,两种源项的粒子数目的不同导致了模拟烟云在扩散后期的疏密程度存在差异,粒子数目是源项的重要参数,因而有必要开展源项粒子数目对扩散传输模拟影响的评价。基于Terada 源项,设置了试验EXP-Terada2,与试验EXP-Terada扩散结果进行对比,讨论不同粒子数目设置对模拟浓度的时空分布及模拟精度的影响。其中试验EXP-Terada2 中源项的释放高度、释放总量、释放速率等与EXP-Terada 源项的设置一致,但在每个时段试验 EXP-Terada 2 粒子数目为试验 EXP-Terada的 1/10。

  图 11给出了EXP-Terada2 模拟的放射性物质的传输扩散过程,与图 4对比可知:基于两种不同粒子数目的模拟烟云,覆盖区域、扩散传输过程基本相似,并且烟云首次到达美国、欧洲等地区时间基本相似。不同之处在于,粒子数目越少,扩散后期烟云分布越稀疏,如图 5与图 11中4 月17 日所示。

  使用CTBTO 站点监测数据,对试验EXP-Terada2 中站点的模拟到的浓度与观测浓度进行统计分析,FB、NMSE和r分别为−0.56、27.81和0.16。试验 EXP-Terada2 与 EXP-Terada 所得统计指标相比,NMSE及r较差,而FB较好。由于试验EXP-Terada2 使用粒子数较小,在模拟过程远距离站点在某时间段内没有模拟到放射性物质,参与统计分析的浓度较少,使得模拟的精度有所下降。FLEXPART 模式基于全球尺度的模拟时,粒子数目的多寡影响模式模拟精度。

  Jameset al.(2003)在利用FLEXPART 模式对对流层与平流层之间物质交换的研究中指出,FLEXPART 粒子数目的确定与模式积分的计算时间等因素相关。由于粒子数目对模拟精度存在影响,在确定粒子数目时需要综合考虑研究的目的、研究问题的区域尺度、时间等相关因素,以便获得较为理想的模拟结果。

  与展望本文利用FLEXPART 模式,分别基于Terada、Stohl 反演的福岛放射性物质137Cs 的源项进行了模拟试验,对模拟的放射性污染物时空动态扩散特征进行综合分析,发现了各自的特点,得到以下结论:

  (1) 两种源项在放射性物质的释放总量、释放高度的划分及释放速率的变化等方面存在差异,但两者都呈现出早期释放速率高和后期释放速率低的特征,且描述的总体趋势相似。

  (2) 基于Terada 源项及Stohl 源项的模拟烟云扩散过程及影响区域等基本一致。两模拟烟云均表现为自西向东扩散,经过太平洋、美洲大陆、欧洲,最后在整个北半球传输。基于两源项在亚洲—太平洋、北美大陆等近距离的模拟烟云的首次到达时间与首次监测时间吻合度较好,但在全球尺度上基于Stohl 源项的模拟在首次到达时间方面表现更优。

  (3) 基于两源项进行全球尺度的模拟,两次模拟在近距离站点的模拟效果优于远距离站点模拟效果,且基于Stohl 源项的模拟精度较好,Terada源项可能存在低估。

  (4) FLEXPART 进行全球尺度的模拟时,基于同一源项对粒子数目进行设置,粒子数目较少时模拟精度可能下降,并且影响模拟烟云扩散后期的疏密程度,使得烟云更稀疏。

  此外,模拟过程存在某些站点在某些监测时刻没有模拟到放射性物质,气象要素作为驱动因子直接影响模式中粒子扩散过程,风速、风向等因素可能与上述现象有关。作为全球尺度模拟,所采用的气象数据(GFS)由于网格过粗,可能忽略次网格天气、局地天气等过程,进而影响模拟过程。另外,不同的地形及下垫面条件影响气流输送,会直接影响物质的扩散传输过程。降水、土地覆盖类型、地形等信息,通过影响粒子的干湿沉降等过程进而影响粒子扩散的过程。上述这些因素变化对于模式的影响作为后续研究的切入点需要进行一一探讨。

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